Dirac semimetal PdTe2 temperature-dependent quasiparticle dynamics and electron–phonon coupling
文章信息
- 标题：狄拉克半金属PdTe2随温度的载流子动力学和电声耦合
- 作者：Shu-Yu Liu a, Shuang-Xing Zhu a, Qi-Yi Wu a, Chen Zhang a, Peng-Bo Song b,c, You-Guo Shi b,c, Hao Liu a, Zi-Teng Liu a, Jiao-Jiao Song a, Fan-Ying Wu a, Yin-Zou Zhao a, Xiao-Fang Tang a, Ya-Hua Yuan a, Han Huang a, Jun He a, H.Y. Liu d, Yu-Xia Duan a, Jian-Qiao Meng a,e,∗
- 单位：中南大学物理与电子学院；中科院物理所北京凝聚态物理国家重点实验室；中国科学院大学物理科学学院；北京量子信息科学研究院；湖南师范大学量子效应及其应用协同创新中心
- 期刊：Results in Physics
个人评价捏
对这种材料了解不多，且文章易读性对目前的我来说非常低，但是本文在超快动力学的理论框架上为笔者带来了非常大的启发，尤其是动力学曲线中振荡的部分，以及振荡与声子的关系，都在文中得到了很好的说明。
摘要
使用光学泵浦-探测光谱研究了狄拉克半金属PdTe2单晶体，超快载流子温度关系和声子动力学。定量分析表明亚皮秒级的超快弛豫过程（\(\tau_f\)）来自电子-声子热效应。此快弛豫随后是一个稍慢的弛豫过程（\(\tau_s\)），时间尺度为7-9.5皮秒，其来自声子相关的电子-空穴复合。所有测量温度下均观测到两个明显的振动模式。这些模式分别对应Te原子的面内（\(E_g\)）和面外（\(A_{1g}\)）运动模式。测试结果表明pure dephasing在弛豫过程中起到重要作用。电子-声子耦合常数分析表明\(A_{1g}\)模式对超导贡献最大，且高频声子应也参与形成库珀对。本文章结果会提升对PdTe2复杂超导性的理解。
引言（总结版）
在发现拓扑绝缘体后，拓扑超导体吸引了大量目光。在过度金属硫族化合物中，存在各种物理性质。理论计算和实验结果都表明集中TMDC可能拥有拓扑超导性。
补充：拓扑绝缘体：三维不导电的绝缘体态之外，还同时具有二维导电的金属表面态。拓扑超导体，其体态是超导态，表面则是具有拓扑保护的、无能隙电子态。
再次补充：在具有周期原子晶格的固体材料中，电子的运动可以被周期化的布洛赫波来描述，电子能级不再是孤立的存在，而是被展宽成一条条“能带”——由一系列特定能量-动量关系组成。在凝聚态物质里，考虑到电子们受到的相互作用，电子也不再是独立的“裸电子”了，而是可以重新定义成一群“穿衣服的粒子”，称之为“准粒子”，这些准粒子的能量-动量分布，决定了材料许多宏观物理特性
再再补充：材料中电子属于费米子，因为泡利不相容原理，无法全部处于低能的量子态，只能从低能带不断往高能带填充。处于最高能带（导带）的电子具有很强的巡游性，数目越多则导电性越好，一般而言金属就是导带半满填充的。许多金属在低温下会成为超导体，其电阻为零，是一种宏观量子效应。本质在于，材料中的电子（费米子）借助相互作用媒介两两配对，形成新的准粒子（玻色子），就不再同一量子态相互排挤，而是共同携手凝聚到低能稳定态——超导态
1960s发现PdTe2超导相转变温度为1.7K。最近，通过角分辨光电子光谱证实PdTe2可能是2型或者1型2型共存的狄拉克半金属，其拥有自旋极化拓扑表面态。该拓扑表面态表明PdTe2可能是拓扑超导体。然而，比热、穿透深度和其他测试都表示PdTe2是全带隙的s波常规超导体。
超导体一般分为1型和2型，区别是是否存在普通相和超导相同时存在的中间相。一些研究说体PdTe2是典型1型超导体（\(T_c=1.65 K\)）。其表面混合了1型和2型，相变温度为\(T_c^s=1.33 K\)。一般认为其固有表面电子不均匀性导致了混合态。
对常规超导体来说，库珀对由声子联结。等钱中子非弹性散射和理论计算表示\(\Gamma\)点附近的声子色散对PdTe2超导性很重要。因此，研究PdTe2声子性质有希望从实验上确定声电耦合系数。
（稍微提了超快光谱对于角分辨的特点）
超快光谱用来研究e-ph耦合系数，从而进一步研究其超导性。观察到两个时间尺度明显不同的载流子弛豫过程。他们分别来自e-ph热效应和声子引导的电子-空穴复合。在5-300K温度范围内探测到两种光学声子，分别是Te原子在面内（\(E_g\)）和面外\(A_{1g}\)运动。\(E_g\)能量与一个\(\Gamma\)点声子一致，其与PdTe2超导性相关。e-ph耦合常数分析显示高频声子也参与了库珀对形成。
实验参数
脉冲宽度：35 fs；
中心波长：800 nm；
重复频率：1 MHz；
光斑直径：泵浦光斑 160 \(\mu m\)；探测光斑 40 \(\mu m\)
结果分析
整体分析
本篇文章的拟合方程：
\(\dfrac{Δ𝑅(𝑡)}{𝑅}=\dfrac{1}{\sqrt{2\pi w}}exp(-\dfrac{t^2}{2w^2})\otimes\left[ \sum_{i=1,2} A_iexp(-\dfrac{t-t_0}{\tau_0})+\sum_{j=1,2}B_jexp(-\Gamma_j(t-t_0))sin(\Omega_jt+\phi_j)\right]+C\)
电子-电子热化和电子-玻色子散射过程决定了\(\frac{Δ𝑅(𝑡)}{𝑅}\)的时间关系。光激发导致0.2皮秒的上升，接着是两个分别的复合过程。
其一是快复合过程（\(\tau_f\)），在0.3皮秒内发生。
其二是慢复合过程（\(\tau_s\)）。
在40皮秒的弛豫阶段后，信号趋于平稳。
两个明显的高频振荡在光激发瞬间发生，并叠加在\(\frac{Δ𝑅(𝑡)}{𝑅}\)上。
这种同时性由图1中的非均匀周期性振荡证明。弛豫曲线被大幅度的两个振荡显著影响。振荡和载流子动力学导致了第一个反射峰的出现。
观察动力学曲线
选定了几个温度，观察其短时间尺度的动力学曲线，发现相似的，都是两个明显的弛豫过程和两个明显的振荡。振幅随温度升高而降低（我觉得是光激发声子变少了），拟合曲线也都吻合完好。
非振荡部分（即弛豫过程）
老一套，提出弛豫时间\(\tau_f\)和\(\tau_s\)。快过程随着温度降低加快，在100 K左右达到饱和。
在飞秒光激发后，电子温度迅速上升至几千K，高能热电子接下来通过电子-声子作用，利用晶格将多余的能量传递出去，整个过程为亚皮秒级。走向与其他材料中的e-ph作用一致，又由于e-e作用比e-ph作用快得多，因此\(\tau_f\)主要由e-ph作用主导。
低温下，e-ph和e-e作用时间差不多，因此无法用双温模型来研究低温下的e-ph作用。然后作者用双温模型计算了下比热等，不是我关注重点。
利用常规法计算声电耦合常数，算出了\(\lambda \langle\omega^2\rangle\)，然后关于\(\omega^2\)值的代入问题，选了\(E_g\)和\(A_{1g}\)，算出的\(\lambda_{E_g}\gg\lambda_{theo}\)，可能因为Eg的频率远小于本体的频率。而\(\lambda_{A_1g}\)只微微高于理论值，说明其对超导起到更多作用，同时也说明还有更高频声子的参与。
经过最初的e-ph作用后，导带中的电子和价带中的空穴逐渐靠近费米能级附近，角分辨光电子能谱测量表明PdTe2中同时存在电子和空穴费米口袋，因此很自然想到\(\tau_s\)可能来自e-h复合。\(\tau_s\)弛豫时间是7~9.5皮秒，比几纳秒的e-h直接复合快得多。费米口袋在动量空间是分开的，由动量守恒知道e-h需要其他准粒子帮助，这里考虑最可能的就是声子了。
balabala地拟合发现很好，然后低温下由于声子激发变少，带间e-h散射效率降低，因此时间变长。
集体激发动力学
减掉弛豫过程后，得到振荡部分在时域上的曲线，用前边的方程进行了个拟合。利用快速傅里叶变换提取频域的相干集体激发。观察到两个高频振动模式，\(\Omega_1\)和\(\Omega_2\)。频率更低的\(\Omega_1\)在频域上更分散可能因为其固有的声子信号较低，也可能因为其周期是\(\Omega_2\)的两倍（为什么这样就会有影响，是说可能所谓的FFT提取出的频率强度可能不对吗）。
集体激发态（如相干声子、电荷密度波）造成的振荡进一步反映在反射率信号上。通常，室温下的振荡部分主要由相干声子造成。声子通过色散激发或者光诱导拉曼模式激发。
对材料进行拉曼测试，室温300 K下，两种模式拉曼位移为~75.4 \(cm_{-1}\)和~133.2 \(cm_{-1}\)，分别对应Te原子在面内的\(E_g\)和面间的\(A_{1g}\)，在同样刻度间隔下，两振动模式和上边的\(\Omega_1\)和\(\Omega_2\)完全一致，表明分别起源于Eg和A1g。
还研究了两种振动与温度的关系。5 K时，1和2的频率大约2.6和4.2 THz，2的频率随着温度增加单调降低。在5-300K的范围，2的模式大概红移了0.2 THz。而1则在80K以上都很稳定。\(\Gamma_2\)的阻尼率随温度变化较小，\(\Gamma_1\)随温度升高而降低。
接着就是讨论半金属和拓扑绝缘体的去相干。有一个关于非谐效应的，随着温度上升，频率会降低，而阻尼率升高，可以用来理解2模式，对于1模式是不适用的。去相干永远存在，因为量子系统永远在与周围环境连接。